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重磅 |《自然》发表武大邓鹤翔课题组人工光合作用最新研究成果
来源: 作者: 更新时间:2020-09-12

重磅 |《自然》发表武大邓鹤翔课题组人工光合作用最新研究成果


格林威治时间99日,《自然》Nature)在线发表了武汉大学在人工光合作用领域的最新研究成果。论文题为“二氧化钛在金属有机框架中介孔的填充及二氧化碳光还原”(Filling metalorganic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction)。第一署名单位为武汉大学化学与分子科学学院博士后江卓2015级博士徐晓晖共同第一作者,武汉大学邓鹤翔教授、昝菱教授,上海科技大学Osamu Terasaki教授为共同通讯作者。

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通过人工光合作用将二氧化碳还原成有利用价值的化学产品不仅能够为能源危机提供新的解决方案,而且能够有效减少生态环境中二氧化碳的含量。然而,人工直接光还原二氧化碳的效率目前很难超过植物(全光谱下0.5-5%),且往往需要牺牲剂的辅助,而不是像植物一样释放出氧气。

邓鹤翔课题组从材料的合成角度出发,创造性的探索了在介观尺度上(2-50纳米),无机半导体纳米颗粒和金属有机框架(Metal organic framework, MOF)孔道界面的分子定制,实现了单波长光驱动下CO2还原11.3%的表观量子产率(Apparent quantum efficiency),并观察到等当量O2的释放。此分子定制界面的构筑类似于叶绿体中光催化基元的局域化,所设计出的多种“分子隔间”(molecular compartment,I型和II型)能够实现二氧化钛纳米颗粒化学环境的精准定制,从而大幅提高光生电子的分离和利用。CO2光还原实验表明,TiO2MOF骨架所构筑的三维有序结构(TiO2-in-MOF)的光催化活性远高于同尺寸的TiO2纳米颗粒及MOFs表面负载的TiO2,充分展示了“分子隔间”的结构优越性。

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研究表明在II型隔间中的TiO2I型隔间中的TiO2催化性能高44,揭示了介孔微环境对催化活性的影响。值得一提的是,半导体纳米材料与MOF在其孔道中的精确排布并未破坏MOF的局域有序结构。两种材料特性的高效协同,将能拓展出一系列新型的人工光合作用催化剂,有望推动在光吸收波长范围以及量子产率上的更大突破。

在此工作的开展的六年半时间内,两位第一作者江卓和徐晓晖同学勇于直面“纳米功能材料连接、排列及取向的定制”这一关键科学挑战,通过反复尝试不断优化,系统地探究了MOF介孔孔道定制TiO2生长的理论机制,最终实现了半导体纳米材料在MOF中的无损填充。

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此外,上海科技大学延航教授、Hae Sung Cho研究员、Peter Oleynikov研究员、Osamu Terasaki教授为材料的结构表征提供了重要的帮助;厦门大学贾玫同学和程俊教授为结构模拟提供了第一性原理计算;论文的合作者还包括武汉大学丁灯、王超、吴洁、周毅同学以及彭天佑教授。此工作获得了国家自然科学基金,国家重点研发计划,和武汉大学创新团队项目的资助。武汉大学大型仪器共享平台、测试中心、上海同步辐射光源以及合肥强磁场中心为此项工作的开展提供了有力的支撑。




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